Sfasamento mediante fononi ottici nel difetto singolo del GaN

Rapporti scientifici volume 13, numero articolo: 8678 (2023) Citare questo articolo

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Gli emettitori di difetti a fotone singolo (SPE), in particolare quelli con stati di spin indirizzabili magneticamente e otticamente, in semiconduttori ad ampio bandgap tecnologicamente maturi sono interessanti per la realizzazione di piattaforme integrate per applicazioni quantistiche. L'ampliamento della linea zero fononica (ZPL) causato dalla sfasatura negli SPE allo stato solido limita l'indistinguibilità dei fotoni emessi. La sfasatura limita anche l'uso degli stati di difetto nell'elaborazione, nel rilevamento e nella metrologia delle informazioni quantistiche. Nella maggior parte degli emettitori di difetti, come quelli in SiC e diamante, l'interazione con i fononi acustici a bassa energia determina la dipendenza dalla temperatura della velocità di sfasamento e il conseguente allargamento dello ZPL con la temperatura obbedisce a una legge di potenza. Il GaN ospita emettitori a fotone singolo luminosi e stabili nell'intervallo di lunghezze d'onda 600-700 nm con ZPL potenti anche a temperatura ambiente. In questo lavoro studiamo la dipendenza dalla temperatura degli spettri ZPL di SPE GaN integrati con lenti ad immersione solide con l'obiettivo di comprendere i relativi meccanismi di sfasamento. A temperature inferiori a ~ 50 K, la forma della linea ZPL risulta essere gaussiana e la larghezza della linea ZPL è indipendente dalla temperatura e dominata dalla diffusione spettrale. Al di sopra di ~ 50 K, la larghezza della linea aumenta in modo monotono con la temperatura e la forma della linea evolve in una Lorentziana. È interessante notare che la dipendenza della larghezza di riga dalla temperatura non segue una legge di potenza. Proponiamo un modello in cui la sfasamento causata dall'assorbimento/emissione di fononi ottici in un processo Raman elastico determina la dipendenza dalla temperatura della forma e della larghezza della linea. Il nostro modello spiega la dipendenza dalla temperatura della larghezza e della forma della linea ZPL nell'intero intervallo di temperature 10-270 K esplorato in questo lavoro. L'energia fononica ottica di ~ 19 meV estratta adattando il modello ai dati corrisponde molto bene all'energia centrale della zona di ~ 18 meV della banda fononica ottica più bassa (\(E_{2}(low)\)) in GaN. Il nostro lavoro fa luce sui meccanismi responsabili dell’ampliamento della larghezza di linea nelle SPE GaN. Poiché una banda fononica ottica a bassa energia (\(E_{2}(low)\)) è una caratteristica della maggior parte dei nitruri del gruppo III-V con una struttura cristallina di wurtzite, inclusi hBN e AlN, ci aspettiamo che il meccanismo proposto svolga un ruolo importante ruolo negli emettitori di difetti anche in questi materiali.

Gli emettitori a fotone singolo (SPE) sono importanti per le applicazioni di comunicazione e calcolo quantistico1. Emettitori di fotone singolo a stato solido su richiesta sono stati realizzati in diversi sistemi materiali tra cui punti quantici di semiconduttori2,3, difetti in materiali bidimensionali4,5 e difetti in materiali con ampio gap di banda come il diamante6,7 e SiC8. È altamente auspicabile identificare SPE ad alta luminosità, spettralmente puri e ad alta efficienza in materiali semiconduttori che siano tecnologicamente maturi, possano essere sintetizzati utilizzando epitassia di alta qualità e consentano l'integrazione con dispositivi fotonici ed elettronica di controllo1. Recentemente sono stati segnalati SPE basati su difetti in AlN9 e GaN10,11. Il GaN è un materiale diretto con ampio gap di banda di elevato significato tecnologico nelle applicazioni relative ai laser a lunghezza d'onda visibile, ai diodi emettitori di luce e ai dispositivi di potenza e RF a semiconduttori. Le SPE in GaN sono quindi interessanti e tecnologicamente rilevanti. È stato segnalato che gli SPE GaN erano luminosi, fotostabili e mostravano picchi nitidi di fotoluminescenza (PL) distribuiti nell'intervallo di lunghezze d'onda di 600-700 nm10,11. La natura di queste SPE GaN rimane sfuggente. Sono stati proposti come candidati difetti puntiformi nel GaN e stati elettronici localizzati in corrispondenza di difetti di impilamento e dislocazioni nel cristallo12,13.

In questo lavoro, studiamo la dipendenza dalla temperatura degli spettri di emissione ZPL negli SPE GaN e proponiamo un nuovo meccanismo di sfasamento che coinvolge l'interazione con i fononi ottici responsabili dell'ampliamento della larghezza di riga ZPL osservato. L'ampliamento della larghezza di linea ZPL causato dalla sfasamento è una sfida per la generazione di fotoni indistinguibili necessari in molti sistemi quantistici. La dipendenza dalla temperatura dello spettro di emissione della linea zero fononica (ZPL) fornisce una grande quantità di informazioni non solo sulla natura degli SPE basati su difetti, ma offre anche una finestra sui processi fisici responsabili della sfasatura e dell'ampliamento della larghezza della linea di emissione. Nella maggior parte degli SPE con difetti allo stato solido, l'interazione con i fononi acustici a bassa energia è responsabile della dipendenza dalla temperatura delle velocità di sfasamento e dell'ampliamento della larghezza di banda di emissione. Sono stati proposti vari modelli fisici per la sfasamento indotta dal fonone acustico per spiegare la dipendenza dalla temperatura delle larghezze di riga di emissione osservate negli SPE allo stato solido. Ad esempio, la dipendenza dalla temperatura \(T^{3}\) osservata negli SPE AlN, SiC e hBN9,14,15 è stata attribuita alla sfasamento indotta dai fononi acustici in cristalli con un gran numero di difetti16. È stato dimostrato che la dipendenza \(T^{5}\) osservata nei centri \(\hbox {NV}^{-}\) del diamante risulta dall'effetto dinamico Jahn-Teller nello stato eccitato17,18. La dipendenza \(T^{7}\) osservata in molti emettitori a stato solido è stata attribuita all'accoppiamento quadratico con i fononi acustici19,20. L'interazione con i fononi ottici non è generalmente considerata un meccanismo importante per la sfasamento a temperature molto inferiori alla temperatura ambiente date le grandi energie dei fononi ottici.